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柔性石墨

  第23,秘 第2期V01.2 3 No.2资料科学与工程学报Journal of Materials Science&Engineering总第94期Apr.2005著作编号:1004.793X[2005)02.0196.04柔性石墨双极板透气性的查究武 涛,郑永平,黄正宏,沈万慈,康飞宇(清华大学资料科学与工程系。北京100084)【摘要】 因为柔性石墨资料具有耐腐化特征,与电极、电解质不发作用意,并具有重量轻、厚度小、导电、导热功能好的利益,是成立质子换取膜燃料电池双极板理思的资料。因为燃料电池双极板还哀求厉厉的阻气功能,本文通过对柔性石墨成立双极板的查究,提出了相对透气系数的观念以外征柔性石墨资料的阻气功能。并操纵自行拼装的测...

  第23,秘 第2期V01.2 3 No.2资料科学与工程学报Journal of Materials Science&Engineering总第94期Apr.2005著作编号:1004.793X[2005)02.0196.04柔性石墨双极板透气性的查究武 涛,郑永平,黄正宏,沈万慈,康飞宇(清华大学资料科学与工程系。北京100084)【摘要】 因为柔性石墨资料具有耐腐化特征,与电极、电解质不发作用意,并具有重量轻、厚度小、导电、导热功能好的利益,是成立质子换取膜燃料电池双极板理思的资料。因为燃料电池双极板还哀求厉厉的阻气功能,本文通过对柔性石墨成立双极板的查究,提出了相对透气系数的观念以外征柔性石墨资料的阻气功能。并操纵自行拼装的测试修立查究了柔性石墨板密度、厚度以及氛围压力差对相对透气系数的影响。查究结果外明柔性石墨资料具有很小的相对透气系数,而且阻气功能褂讪。【枢纽词】质子换取膜燃料电池;双极板;柔性石墨;相对透气系数中图分类号:TB34 文献标识码:AStudy on the Permeability of Bipolar PlatesPreparedby Flexible GraphiteWU Tao,ZHENG Yongping,HUANG Zheng-hong,SHEN Wan-ci,KANG Fei-yu(Department of Materials Science and Engineering,Tsinghua University,Beijing 100084,China)【Abstract】Flexible graphite possesses excellent properties such as good resistance to the corrosion,high electrical conductivity andthermal conductivity,low density and SO on.nemfore,it is possible to be used as the material of bipolar plates in proton exchangemembrane fuel cell(PEMFC).In this paper,we introduced the concept of relative permeability from the principle of air permeation.Basedon this concept,we can characterize the permeability of flexible graphite.We also assemble a set of permeability testing equipment,by whichwe study on the effect of density,thickness and air pressure on the relative permeability.The results demonstrate that flexible graphitematerial has a low relative permeability,and the property of protection from the permeation is stable.This study shows that flexible graphiteis an excellent material for bipolar plates.【Key words】PEMFC;bipolar plates;flexible graphite;relative permeability1 前 言燃料电池(Fuel Cell)不妨等温地按电化学形式直接将化学能转化为电能,不受卡诺轮回局部,因为其能量转化率高(40%一60%),而且明净、无污染(产品紧要是水)等特质,被以为是21世纪首选的高效、洁白的发电本领。越发是质子膜燃料电池(Proton Exchange Membrane Fuel Cell,以下简称PEMFC)具有特有的功能,如可室温迅速启动,无电解液流失,水易排出,寿命长,而且比能量高,可能用作可转移动力,是电动车的理思电源。双极板举动PEMFC的枢纽部件,其紧要用意和哀求为:(1)用以分开氧化剂与还原剂,哀求具有很好的阻气效用;(2)具有集流用意,哀求应用资料必需是电的良导体;(3)具有散热效用,哀求必需是热的良导体;(4)职业于电化学、化学腐化要求下,哀求具有很强的抗腐化才能和化学褂讪性。(5)两侧加工或置有使反映气体匀称分散的通道(即流场),以确保反映气正在通盘电极遍地的匀称分散,哀求资料应具有杰出的加工功能和板滞功能。因而,PEMFC双极板资料必需耐腐化,具有高的导电、导热功能,阻气功能好231。目前紧要应用的双极板资料有四种,人制石墨(无孔石墨)双极板,金属改性双极板,炭复合资料双极板和柔性石墨双极板。人制石墨双极板耐腐化,阻气功能较好,但加工丰富,本钱很高;金属改性双极板阻气功能好,易加工,但耐腐化功能差,本钱也斗劲高;炭复合资料双极板本钱较低,加工斗劲轻易,但阻气功能和导电性较差;柔性石墨双极板加工轻易,具有耐腐化,导电、导热功能好等利益,因而是一种斗劲理思的双极板。收稿日期:2004.05.09;修订日期:2004.07.21基金项目:邦度高本领查究开展策划(863策划)资助项目(2002AA323050)作家简介:武涛(1980一),男,清华大学硕士查究生;郑永平(1965一),男,清华大学副传授 万方数据 第23卷第2期 武涛,等.柔性石墨双极板透气性的查究197本文紧要查究柔性石墨资料举动双极板的透气功能,引入了相对透气系数的观念,并操纵自行拼装的修立举办了测试,查究了柔性石墨板密度、厚度以及气体压力对相对透气系数的影响。2 实 验2.1实行原料实行中应用的膨胀石墨是河北华风联碳厂坐蓐,由粒度为50目,含炭量为99.9%的自然石墨操纵电化学门径成立而成,膨胀体积为210ml/g。2.2样品制备将不锈钢容器放入马弗炉炉腔内预热,马弗炉温度掌握正在1000。C,翻开炉门待温度恒定后取出不锈钢容器,将4~59可膨胀石墨放入不锈钢容器中,送入马弗炉,膨化约15秒后取出膨胀石墨蠕虫。称量必然质料的石墨蠕虫倒入模具中,手工加压至密度0.059/cm3制成预制板,然后将预制板放入模具中,操纵油压机压制柔性石墨板,柔性石墨板的厚度和密度可由插足膨胀石墨的质料以及压力掌握。2.3透气功能测试寻常来说,气体对柔性石墨板的透过是一个分子扩散历程,它网罗三个环节,当正在柔性石墨板两侧存正在着浓度区别的某种气体,即存正在气体压力差时,气体吸附正在板的皮相,从分子间隙或内部的未封锁孔由高浓度向低浓度扩散。Darcy创造,气体以层流形式通过众孔体时,有:旱:一日婴 (1) ⋯-、^,A犯凡式中,Q一气体流量,m3s~;A一众孔体横截面积,m2;叩一气体动力粘度系数IMPas;dP/砒一气体正在众孔体中的压力梯度/MPanl~;B一比例常数,即透气系数,m2。因而透气系数正在数值上等于单元动力粘度系数气体正在单元压力梯度下,以层流形式通过众孔体时,单元横截面积上的体积流速。式中负号体现气流偏向与压力梯度偏向相反。值得指出的是B是一个资料常数45 J。正在现实查究中,咱们感兴致的往往是某一吁值(即关于特定气体特定要求下)通过现实应用厚度众孔体时单元面积上的体积流速。为此,引入相对透气系数K的观念:K=曰,^77 (2)K的单元是nl(sPa)一,彰着K不是资料常数,与应用气体介质及众孔体厚度相合。咱们可能操纵相对透气系数这个物理量来外征常温常压下,某一压力气体对资料的透过才能。依据(1),(2)式,可能得出,B=一筹=一半(筹)~㈥nK=一南(4)常温常压下,必然压力氛围透过柔性石墨板,操纵流量计丈量其透过量Q,并依据氛围与板的接触面积A及压力差P就可能计较出柔性石墨板的相对透气系数K。操纵这个观念可能外征柔性石墨板的阻气才能,为双极板的策画和坐蓐供应领导。当气体的压力差恒准时,装配的道理图睹图1。1.氛围净修饰配,2.氛围压缩装配,3.截止阀,4.透气测试室上个别,5.透气测试室下个别,6.流量计较仪,7.柔性石墨板,8.密封垫,9.固定螺钉。图1氛围测漏装配Fig.1The sketch map for the permeability testing equipment氛围源委净修饰配l,除去此中的尘埃和悬浮物;源委氛围压缩装配2抵达必然压力,寻常可能抵达25个大气压,基础上是PEMFC职业时的气体压力;翻开截止阀门3,气体就手地进入透气测试室上个别4;因为压力差,氛围由上个别4排泄进入下个别5,其透气的有用面积为74×54mm2。排泄通过的气体流量Q源委流量计较仪6丈量。测试时,将皮相洗刷洁净的柔性石墨板,巨细为100×60mm,厚度不限,睡觉于测试室上下两个别中问,并正在侧面涂上线胶,掌握侧面的漏气。正在板的两面分裂加上密封垫,将螺丝拧紧,钳紧力为2kN,防守测试历程中气体从侧面逸出。源委截止阀流入的高压气体通过上测试室的流道与柔性石墨板皮相接触,下测试室处于常压要求,因为浓度差的来因,气体发作渗漏,~个别气体流入下测试室,进入流量计较仪,其型号为/)088BM/ZM,丈量精度可达0.001ml,依据(4)式可能计较出相对透气系数K。2.4微观样子察看微观样子的察看采用Et立公司的$450扫描电子显微镜(SEM),放大倍数限制为20×一50000×,职业电压为20kV。3 实行结果与辩论3.1密度对相对透气系数的影响实行采纳区别密度的一组柔性石墨板举办测试。每一密度有三块同样厚度的柔性石墨板举办测试,取得5分钟的气体流量值后,取均匀值举动某一密度柔性石墨板5分钟测试的透胸宇,依据(4)式和实行要求可能计较出相对透气系数K,, Q×10~m3/300s ,“A2一边i页i而i万1而;,图2为区别密度柔性石墨板的相对透气系数,跟着密度的增长,柔性石墨板的相对透气系数慢慢减小。查究1解说,柔性石墨板的孔众为柳叶形的封锁孔和半封锁孔,而且低密度柔性石墨板中又有豪爽空虚存正在。查究1也解说,柔性石墨板材内部有两种气孔,一是膨胀石墨内部的柳叶孔,二是膨胀石墨与膨胀石墨搭接所酿成的孔。实行外明简直扫数的孔均可渗透。寻常以为封锁孑L对透气功能没 万方数据 198资料科学与工程学报 2005年4月有影响,跟着成型压力的增长,密度增长,封锁孔的蜕化只是巨细随之减小;而内部空虚、罅隙及半封锁孔对板的透气功能起到确定性的用意。当柔性石墨板密度很低时,板材内部存正在着豪爽的半封锁孔,乃至存正在少许很大的空虚,操纵SEM察看低密度柔性石墨板(0.59/cm3)的皮相和揭开层如图3(a)(b)。此中(a)是皮相的构造,可能创造其皮相有许众的孔隙,乃至是小的缺陷,图(b)是用手撕开皮相后取得的揭开层的构造,察看创造内部有较大的孔洞存正在,因而一方面外明了低密度柔性石墨板存正在着许众的半封锁孔和空虚,如此正在宏观上就出现出其相对透气系数较大,防透气成效欠好;另一方面评释了当受到压力时,一个别缺陷和大孔会缩小或造成半封锁孔和封锁孔,半封锁孔会造成封锁孔,而且有些半封锁孔也会缩小其孔径,归纳扫数境况可能注释低密度时,透胸宇低浸很疾,相对透气系数减小很疾的形势。图2区别密度柔性石墨板透气系数弧线Relative permeability with different density(Thickness 2.0ram,air pressure 0.2Mpa)(b)图3 SEM察看低密度柔性石墨板(a)皮相;(b)揭开层Fig.3Low density flexible graphite slab observed by SEM(a)Surface area;(b)unclosed layer当成型压力不停增大时,柔性石墨板密度较高,柔性石墨板内部的缺陷和大孔会大大节减,而且半封锁孔孔径较小,因而出现出透胸宇小,相对透气系数小。当密度不停增大,半封锁孔变动的数目会很小,并且其孔径节减的也很小,因而与低密度比拟,相对透气系数蜕化较慢。当成型压力抵达100MPa时,柔性石墨板密度可达1.89/cm3,操纵SEM察看其皮相和揭开层如图4(a)(b),图(a)是对皮相的构造的察看,创造其皮相斗劲滑腻,唯有很小的半封锁孔;图(b)是对揭开层的察看,固然崎岖不服,可是高密度柔性石墨板的半封锁孔显着节减。因而从宏观上出现出其具有很小的相对透气系数,防透气成效好。(a) (b)图4 SEM察看高密度柔性石墨板(a)皮相;(b)揭开层Fig.4 Hish density flexible graphite slab observed by SEM(a)Surface area;(b)unclosed layer3.2厚度对相对透气系数的影响实行采纳密度为1.59/cm3和1.79/cm3厚度区别的柔性石墨板举办透气测试,门径同前,相对透气系数随厚度蜕化睹图5。图5区别厚度柔性石墨板的相对透气系数(气体压力0.2MPa)Fig.5Relative permeability with different thickness forflexible graphite slab(air pressure 0.2 MPa)依据相对透气系数的观念以及透气外面,相对透气系数与厚度成反比干系,图5基础上反应了这一法则,可是存正在必然的差错,这种差错也许是由柔性石墨板自身酿成的,紧要来因是柔性石墨板正在压制历程中会形成分层。SEM察看密度为1.59/cm3柔性石墨板横断面如图6(a)(b),显示柔性石墨板确实具有很显着的分层,并且层与层之间具有显着的间隙,这些间隙会增长柔性石墨板的相对透气系数,使实行结果形成了差错。3.3气体压力对相对透气系数的影响实行通过增长氛围的压力,取得区别气体压力下柔性石墨板相对透气系数,其结果睹图7。T-言山厶一.暑P_o一×暑鲁乓8H暑。盘oAl葛一蛊一-(时(I刍_).吕r_0_【×皇器吕矗厶uAI苗一u《 万方数据 第23卷第2期武涛,等.柔性石墨双极板透气性的查究199图6 SEM察看柔性石墨板横截面(a)高倍率×2000;(b)低倍率×60Fig.6Transect offlexible graphite slab observed by SEM(a)x2000;(b)×60Air pressure/MPa图7区别气体压力下柔性石墨板的相对透气系数(厚度2.0ram)Fig.7Relative permeability under different air pressure(thickness 2.0 nMn)依据相对透气系数的观念和透气外面,以及公式(2)、(4),气体压力增长与柔性石墨板的相对透气系数无合,相对透气系数只是外征资料透气功能瑕瑜的物理量。由上图可能确定柔性石墨双极板可能应用的职业压力值。3.4职业功夫对柔性石墨板透气的影响实行采纳厚度为2mm密度为1.79/cm3的柔性石墨板举办长功夫透气实行,功夫为1小时,其结果睹图8。图8显示,透胸宇跟着功夫推移线性增长,一方面评释了相对透气系数不随透气功夫蜕化,再次外明了相对透气系数是外征资料透气功能的物理量。另一方面也评释了柔性石墨资料具有褂讪的阻气特征,不会由于永远应用而酿成阻气功能消浸。4 结 论依据透气道理以及透气系数观念界说了相对透气系数图8柔性石墨板的相对透气系数随功夫的蜕化(密度1.79cm~,压力0.2MPa,厚度2.0mm)Fig.8Permeation quantity increases with the time(Density 1.79cm~,air pressure 0.2MPa,thickness 2.0nun)K。查究外明相对透气系数K与柔性石墨板的密度、厚度等本身要素相合,并跟着板密度的增长而减小,跟着板厚度的增长成反比例节减,而与气体压力、职业时问等外界要求无合。外明了相对透气系数这个物理量不妨外征柔性石墨板的透气功能。实行测得密度1.79/cm3厚度2mm的柔性石墨板的相对透气系数为0.1551×10“2m(sPa)~,解说柔性石墨板是一种阻气功能杰出的资料。透胸宇随功夫蜕化的实行外明了柔性石墨板不妨较长功夫仍旧杰出的阻气功能,具有很好的褂讪性。因而柔性石墨资料是一种功能优异的PEMFC双极板资料。参 考 文 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